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構(gòu)建以功能導(dǎo)向的共價(jià)有機(jī)框架（COFs）仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)，因?yàn)樗枰瑫r(shí)考慮多樣化的結(jié)構(gòu)、穩(wěn)定的鏈接和可定制的功能。蘭州大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院的王為和丁三元團(tuán)隊(duì)通過四元Debus–Radziszewski反應(yīng)，由可利用的構(gòu)建單元構(gòu)建除了具有多樣化結(jié)構(gòu)的11N-取代的基于咪唑COFs。通過形成N-取代咪唑鍵，合成的COFs對(duì)強(qiáng)酸和強(qiáng)堿表現(xiàn)出超強(qiáng)穩(wěn)定性。此外，四組分反應(yīng)可以合理地合成具有可定制功能的COFs。作為一個(gè)例子，合理地構(gòu)建了膦酸鹽功能化的共價(jià)有機(jī)框架（LZU-530），以有效吸附鈾（VI）。LZU-530的鈾（VI）吸收量高達(dá)95 mg·g^?1，這是在惡劣的條件下，現(xiàn)有有機(jī)多孔材料的最高吸收量。該研究結(jié)果不僅證明了使用四元反應(yīng)可可以用于 COs的簡(jiǎn)單構(gòu)建，也突出了多組分反應(yīng)對(duì)于合成的穩(wěn)固和功能化COFs的重要性。相關(guān)研究成果最新發(fā)表于國(guó)際知名期刊《Journal of the American Chemical Society》，題為“Rational Synthesis of Functionalized Covalent Organic Frameworks via Four-Component Reaction”。

圖1 四元COF的合成示意圖。(圖片來(lái)源：J. AM. CHEM. SOC.)

圖2 四元反應(yīng)的模板化合物合成。(圖片來(lái)源：J. AM. CHEM. SOC.)

圖3 通過乙酸銨(1)、二酮(2)、醛(3)和芳香胺(4)四組分Debus?拉齊舍夫斯基反應(yīng)，合理合成穩(wěn)健和功能化的COFs（LZU-520，LZU-530）。(圖片來(lái)源：J. AM. CHEM. SOC.)

圖4 .LZU-520的(a) 13C CP-TOSS和(b) NQS MAS NMR譜。在(b)中存在129、139和148 ppm的季碳信號(hào)，表明了取代咪唑鍵的成功形成。(圖片來(lái)源：J. AM. CHEM. SOC.)

圖5. LZU-520，LZU-527的PXRD及結(jié)構(gòu)示意圖。(圖片來(lái)源：J. AM. CHEM. SOC.)

圖6. LZU-520的穩(wěn)定性測(cè)試。(圖片來(lái)源：J. AM. CHEM. SOC.)

圖7. 用LZU-530在pH = 5下吸附U（VI）的動(dòng)力學(xué)。(圖片來(lái)源：J. AM. CHEM. SOC.)

圖8. LZU-530對(duì)二氧化鈾2+離子吸附的選擇性。(圖片來(lái)源：J. AM. CHEM. SOC.)